北航蔡仲雨团队综述：基于蛋白质/肽的刺激响应型水凝胶及其传感应用

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北航蔡仲雨团队综述：基于蛋白质/肽的刺激响应型水凝胶及其传感应用

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来源

http://www.polymer.cn/sci/kjxw23528.html

刺激响应性水凝胶是一种智能材料，能够对外界刺激做出响应。近年来，基于蛋白质/肽的刺激响应性水凝胶因其独特的生物相容性和特异性，在传感领域展现出广阔的应用前景。北京航空航天大学蔡仲雨教授团队在《Progress in Materials Science》上发表的综述文章，全面总结了这一领域的最新进展。

蛋白质/肽水凝胶的制备策略

蛋白质/肽类聚合物是制备螺旋交联水凝胶的主要原料，其性能可精确调控。随着对蛋白质和多肽认识的不断深入，研究人员开发了一系列天然的螺旋形成肽，如胶原肽和亮氨酸拉链，它们被用作各种水凝胶的交联位点。

卷曲螺旋是由两个或多个相互缠绕的α螺旋形成的超螺旋结构。它们的形成是由不同的非共价相互作用驱动的，比如疏水相互作用、范德华力和电荷-电荷相互作用。研究人员可以通过调整聚合物链的序列、长度和数量来设计超螺旋卷曲螺旋结构域，进一步精确地调整水凝胶网络的性质。

图1 刺激响应性蛋白质/多肽基水凝胶的构建单元及由其构建的传感器。

蛋白质/肽水凝胶的结构特性

基于肽的β片层和β发夹是通过协同非共价相互作用（包括氢键、静电相互作用和疏水相互作用）形成的。形成β片层的肽通常由阳离子、疏水和阴离子氨基酸残基的交替序列组成，所得的片层相互结合，产生缠绕的纤维原或弯曲的肽表面。一些纤维原通过分支交联点连接，形成独立的水凝胶网络。

图2 (A) 卷曲螺旋肽自组装形成动态水凝胶的示意图。(B) (i) γPFD-K2E2水凝胶自组装示意图。预折叠蛋白的C端用带负电 (E-coil) 肽和带正电 (K-coil) 肽的交替片段进行修饰。(ii) 用K2E2卷曲修饰的γPFD 和γPFD 的 TEM 图像。(iii) 倒置管中形成的预折叠蛋白水凝胶的照片。(C)丙烯酰化L-PHPG 和丙烯酰化DL-PHPG 交联的水凝胶网络示意图。

蛋白质/肽水凝胶的传感应用

蛋白质/肽基水凝胶的一个特别有益的特性是，它们的动态特性源自蛋白质/多肽与特定生化配体的反应引起的构象变化。在折叠过程中，蛋白质和肽会重新组织其层次结构，以达到最小自由能状态。配体的结合会改变蛋白质的能量格局，促使蛋白质或肽折叠成不同的三级结构。

图3 (A) Fmoc-F/PAAm杂化双网络水凝胶的凝胶化过程示意图。(B) 由一系列新型超短胶原蛋白模拟三肽和非胶原蛋白水凝胶剂共组装而成的杂化水凝胶的设计。(C) PAH/Fmoc-FFpY 超分子水凝胶的示意图：(i) PAH和Fmoc-FFpY之间的静电相互作用，导致(ii) 通过Fmoc-FFpY和PAH溶液的简单混合制备PAH/Fmoc-FFpY水凝胶。(D) (i) AP对Fmoc-FFpY进行去磷酸化，生成胶凝剂Fmoc-FFY：示意图 (ii) Fmoc-FFY 纳米纤维（蓝色）由 NPs@AP 通过 Fmoc-FFpY 去磷酸化自组装而成，生成 (iii) 混合超分子水凝胶，该水凝胶随时间发生相分离。