华东理工大学朱为宏院士团队：钙钛矿-液晶组合实现高性能圆偏振光探测
华东理工大学朱为宏院士团队：钙钛矿-液晶组合实现高性能圆偏振光探测
2024年12月18日，华东理工大学化学与分子工程学院朱为宏院士、吴永真教授团队联合物理学院郑致刚教授团队，在Cell Press细胞出版社旗下期刊Newton上发表了一篇题为“High-performance integrated circularly polarized light detection using soft helix decorated perovskite diodes”的研究论文。该研究结合手性液晶对圆偏振光的高效响应与钙钛矿光电二极管的优异光电性能构建了高性能圆偏振光探测器，创新设计了左、右旋成对组合器件构型，在器件微型化与集成、手性区分度、定量与宽波段检测、圆偏振成像等方面取得重要突破。
图1. 传统CPL探测策略和本工作提出的液晶-钙钛矿左、右旋成对组合独特构型器件设计
研究背景
圆偏振光（CPL）在光量子通信、偏振成像和信息加密等领域中起着重要作用，CPL探测是推动手性光学发展、拓展成像应用的关键核心。传统的CPL检测方式依赖于四分之一波片、线偏振片以及光功率计等光学元件的组合，对器件微型化与集成化造成极大挑战。基于手性半导体的薄膜圆偏振光电探测器（CPL-PDs）是实现集成化CPL探测的可行途径之一，但现有手性半导体圆二色性相对较弱，器件通常表现出较低的光电流各向异性因子（gph值小于0.1），这限制了其区分左旋和右旋CPL的能力。同时，该类CPL-PDs在面对单光束、未知偏振状态的光源时，无法提供圆偏振方向和椭圆率等有效的偏振信息，难以满足实际探测应用。因此，如何获得兼具高圆偏振区分度和集成度的CPL光电探测器仍然面临巨大挑战。
研究内容
- 左、右旋成对组合独特构型——基于手性液晶和钙钛矿光电二极管构建高性能圆偏振光探测器
本工作将手性液晶（LCs）与钙钛矿光电二极管结合，通过手性液晶控制CPL透过，进入器件的光强度由钙钛矿光电二极管转换为电信号并读出，从而实现对左/右旋CPL的区分。相较于线偏振片和四分之一波片等传统光学元件，在钙钛矿-液晶光电探测器（PeLC-PD）引入手性LC层，可以在复杂的集成光学系统中，实现更为紧凑且灵活的器件设计。同时，手性LC层可在不增加物理光程的前提下，通过高效的光操控来最大程度地减少光传播损耗（图1）。
- 圆偏振定量检测——提升钙钛矿光电二极管的光响应一致性
钙钛矿光电二极管的光响应性能对CPL高精度定量探测及成像至关重要。作者通过优化空穴传输层制备钙钛矿光电二极管，发现MPA-CPA能有效减少钙钛矿底界面缺陷，提高器件光响应重现性，并降低器件暗电流。这表明空穴传输层与钙钛矿层的高质量接触可提升器件光电传输性能与均匀度，利于后续CPL-PDs的设计与构建（图2）。
图2. 筛选HTL提高钙钛矿光电二极管探测性能
- 高手性区分度——液晶手性特征提升器件对左、右旋圆偏振光分辨度
通过将手性LC与钙钛矿光电二极管结合，PeLC-PD表现出明显的光子禁带效应，且在带内的圆二色信号强度突破104 mdeg，比传统手性半导体高两个数量级，表明PeLC-PD具有非常优异的圆偏振区分能力。在1 mW cm-2的左/右旋CPL照射下，器件表现出高达1.96的gph值、294 mA W-1的响应度以及优异的工作稳定性，突破了基于传统手性半导体的CPL-PDs的gph值局限（图3）。
图3. PeLC-PD器件的构建与性能
- 左、右旋成对组合构型（paired PeLC-PD）定量探测任意圆偏振态
随后，作者构建了左、右成对PeLC-PD结构器件，实现对任意圆偏振态的定量探测。该器件由一对相反旋性的手性LC与两个钙钛矿光电二极管组成，利用手性LC层对不同偏振光的选择性反射与透射特性，结合二极管的差异化光电响应，通过电流差异计算获得圆偏振度（PI），该探测结果与Stokes参数S3保持高度一致，证明了探测结果的可靠性与准确性（图4）。
图4. PeLC-PD器件定量探测圆偏振态
- 拓展探测波长范围及器件柔性化
通过调整LC中的手性掺杂剂浓度，设计蓝光和红光响应的成对PeLC-PD器件。蓝、绿、红三光响应器件在可见光全波段内均表现出极高的CPL区分能力（gph>1.9），且偏振度PI与Stokes参数S3高度吻合。此外，还成功制备了性能优异的柔性PeLC-PD。该结果突破了传统CPL-PDs的波长选择性瓶颈，并显著提升了CPL-PDs的适用工作范围（图5）。
图5.探测波长范围和柔性器件拓展
- 器件集成阵列实现圆偏振成像
作者进一步利用成对PeLC-PD器件作为子像素，构建了4×4集成阵列，实现了圆偏振光成像。实验中设计了一束带有“LC”隐藏信息的矢量光束，其光斑具有空间正交的圆偏振态。通过旋转四分之一波片，实现对光束圆偏振态的动态调控，利用圆偏振片或PeLC-PDs阵列对光束进行成像。结果表明，PeLC-PDs阵列在无需额外光学元件的情况下，清晰捕捉了矢量光束中的“LC”图案，并准确还原了矢量光场的圆偏振信息，展示了该技术在量子信息处理、量子密码学以及下一代光通信系统中的巨大潜力（图6）。
图6. 基于PeLC-PDs的像素化集成阵列实现圆偏振成像
总结和展望
针对目前圆偏振光电探测器（CPL-PDs）对圆偏振光探测能力低、难以集成等挑战，作者团队开发了一种高性能、可集成的CPL-PD，通过结合钙钛矿光电二极管和手性液晶，器件表现出优异的手性光学识别能力，其gph值高达1.96，接近理论极限，并远超当前基于手性半导体的CPL-PDs性能。通过设计成对PeLC-PD结构器件，成功实现对任意圆偏振态的定量探测，并通过Stokes参数S3验证了实验结果的精确性。此外，该策略还表现出高度的设计灵活性，可适用于不同可见光波段的探测以及柔性体系。进一步展示了基于成对PeLC-PDs的像素化集成阵列，实现矢量光场下的圆偏振成像。这项工作结合了软螺旋的光学手性选择性和钙钛矿二极管的光电转化性能，创造了一种可适用于宽光谱范围的柔性和可集成的CPL-PD，为诸如手性光学等多个领域的研究和应用开辟了新机会。这些见解有望推动高性能、集成化传感和检测芯片的发展，并实现更高的灵敏度和精确性。
研究团队介绍
研究团队由华东理工大学化学与分子工程学院朱为宏院士、吴永真教授团队联合物理学院郑致刚教授团队组成。朱为宏院士现任华东理工大学副校长、精细化工研究所所长，国家杰出青年科学基金获得者，科技部重点研发项目首席科学家，曾入选教育部长江学者特聘教授、万人计划科技创新领军人才、国务院特殊津贴、上海市科技精英、教育部新世纪优秀人才、上海市学术带头人等。吴永真教授主要研究方向为有机光电功能材料的分子设计、合成及光电功能研究，在Science, Nat. Energy, Matter, Angew. Chem. Int. Ed.,等国际主流学术期刊上发表SCI收录论文100余篇，被SCI他引14000余次，H指数57。郑致刚教授从事液晶功能光学材料、结构设计、操控及应用研究，作为第一和通讯作者在Nature、Nature Photonics、Nature Commun.、Science Adv.、Matter、JACS、Adv. Mater.、Laser Photonics Rev.等期刊发表论文80余篇。
研究成果发表于Cell Press细胞出版社旗下期刊Newton上，论文标题为“High-performance integrated circularly polarized light detection using soft helix decorated perovskite diodes”，DOI：https://doi.org/10.1016/j.newton.2024.100003。
本文原文来自澎湃新闻