南大团队突破碳酸氢盐电解槽技术瓶颈，实现高效碳捕获与转化
南大团队突破碳酸氢盐电解槽技术瓶颈，实现高效碳捕获与转化
随着全球气候变化问题日益严峻，如何高效捕获和转化二氧化碳（CO2）成为科研领域的热点课题。近日，南京大学能源与资源学院王晓君助理教授和朱嘉教授团队在这一领域取得重要突破。他们在国际顶级期刊Joule上发表研究论文，提出了一种分层级设计策略，成功解决了碳酸氢盐电解槽（BCE）中CO2还原效率低的问题，在高电流密度下实现了高达96.2%的法拉第效率（FE），并实现了碳捕获与转化的直接耦合。
研究背景
随着社会经济的发展，CO2的过度排放已经引发了一系列生态问题，如温室效应和极端气候事件，这些都严重威胁着人类的生存。开发利用可再生电能将CO2转化为高附加值产品的技术，不仅可以帮助减缓全球变暖，还能推动资源的循环利用和储存。目前，电催化CO2还原技术已取得一定的进展，但这一技术仍然依赖于高纯度的CO2气体作为反应原料。然而，在工业废气中，CO2的体积分数通常低于20%，这要求在反应前对废气中的CO2进行捕集和纯化，以实现高效的CO2转化。目前最常用的CO2捕获和释放方法是溶液吸收法，但这种方法在CO2释放过程中的高能耗限制了其工业应用。
在这一背景下，碳酸氢盐电解槽（BCE）技术提供了一种创新的解决方案。BCE通过将KHCO3溶液直接引入阴极电解槽，在电解槽内与阳极产生的质子结合，原位产生并还原CO2，从而避免了CO2加热释放的高能耗过程，显著降低了整个过程的能耗。尽管如此，即便BCE技术在电流密度和产物选择性上已有显著提升，但在一般工业应用所需的200 mA cm-2电流密度下，FE仍小于60%，未能达到工业应用的要求。
研究创新点
研究团队提出了一种分子水平和系统水平相结合的分层级设计策略，成功解决了传统BCE中CO2还原效率低的问题。
分子级策略：单原子催化剂增强CO2吸附
在分子层面，研究团队选用单原子催化剂CoPc@CNT。通过广义梯度密度泛函理论（GCDFT）计算发现，CoPc@CNT对CO2的吸附能力显著优于传统的块体Ag催化剂。实验结果表明，CoPc@CNT在各种CO2浓度下均表现出较高的FE，尤其是在低CO2浓度下，其性能显著优于物理混合的CoPc+CNT以及块状Ag和Au催化剂。
系统级策略：阴极电解质穿梭流动促进CO2传质
在系统层面，研究团队采用了一种阴极电解质穿梭流动策略。通过两个特设通道直接向阳离子交换膜表面供应充足的HCO3-，大幅增加原位CO2的生成。同时，垂直于阴极电极的电解质流动消除了催化剂表面的CO2消耗层（即OH-层），进一步促进了CO2的传质。实验结果显示，在50－300 mA cm-2的电流密度范围内，FE均大于96.2%，在100 mA cm-2的电流密度下，该设计的BCE能持续维持FE高于90%超过13小时，展现出良好的稳定性。
实际应用价值
研究团队基于分层级设计的BCE框架，开发了一种新型、可持续的碳捕集与转化系统。通过在K2CO3溶液中加入DEA催化剂，解决了CO2在K2CO3溶液中溶解度低和反应速度慢的问题。模拟废气引入这种溶液90分钟后，溶液由清澈逐渐变浑浊，形成白色沉淀，XRD、元素分析和滴定结果证实，这些沉淀的KHCO3纯度超过99.9%，可直接用于BCE的CO2电化学还原。实验表明，不同CO2浓度的碳捕集产生的KHCO3固体具有几乎一致的CO2还原性能，显示出该BCE系统对不同浓度实际废气的广泛适用性。
此外，研究团队计算了分层级设计BCE的总能耗，并与传统BCE及气态CO2还原电解槽进行了比较。结果显示，由于FE的显著提高，与传统BCE相比，能耗降低了36.0%；与气态CO2还原电解槽相比，由于避免了CO2的释放和压缩等高能耗步骤，能耗降低了35.3%。因此，这种分层级设计的BCE有望在实际工业碳捕集与转化过程中获得大规模应用。
这项研究不仅展示了中国科学家在能源与环境领域的创新能力，也为全球应对气候变化提供了新的技术路径。
本文原文来自南京大学能源与资源学院