Nature Chemistry最新研究：科学家揭示固态电池超离子导电机制

Nature Chemistry最新研究：科学家揭示固态电池超离子导电机制

固态电池是下一代能源存储技术的重要发展方向。近日，国际顶级期刊《自然·化学》（Nature Chemistry）发表了一项重要研究成果，来自佐治亚理工学院等机构的研究团队首次揭示了氯化物固态电解质中的超离子导电机制，为高性能固态电池的开发提供了新的设计思路。

研究背景

全固态锂离子电池（ALSOLIBs）因其高安全性和能量密度而受到广泛关注。然而，现有的固体电解质在室温离子导电性和化学稳定性方面仍存在不足，限制了其大规模应用。

为了解决这一挑战，佐治亚理工学院陈海龙教授、美国马里兰大学材料科学与工程系Yifei Mo，美国田纳西州橡树岭国家实验室Jue Liu等人携手在Nature Chemistry期刊上发表了题为“Tuning collective anion motion enables superionic conductivity in solid-state halide electrolytes”的最新论文。研究人员深入探讨了氯化物家族Li3MX6（M=Y, In, Sc等）作为固态电解质的潜力。

研究表明，Li3YCl6中的超离子转变是由阴离子的集体运动引起的，这一发现为材料的设计提供了新的思路。通过同步辐射X射线和中子散射技术的表征，结合第一性原理分子动力学模拟，科学家们成功合成了Li3YClxBr6−x和Li3GdCl3Br3，显著提高了室温导电性，分别达到了6.1和11mScm−1。这一系列研究不仅揭示了结构与性能之间的关系，也为高性能固态电池的开发提供了新的设计路径。

研究亮点

（1）实验首次揭示了氯化物家族Li3YCl6中的超离子转变是由阴离子的集体运动引发的，采用同步辐射X射线和中子散射技术进行了系统表征。

（2）通过理性设计策略，成功合成了Li3YClxBr6−x和Li3GdCl3Br3，显著降低了转变温度，分别达到了70°C和−10°C，并在室温下获得了高达6.1 mS cm−1和13 mS cm−1的离子导电率。

（3）研究结果表明，该类固态电解质在室温下的导电性显著提高，为全固态锂离子电池的开发提供了新的思路。

（4）本研究展示了通过深度的晶体结构表征来理解结构-性能关系，并为高性能固态电池的电解质材料设计开辟了新途径。

图文解读

图2：在不同温度下，通过中子衍射（ND）模式生成的FDMs可视化LYC的离子导电性和锂扩散路径。

图3：阴离子配体的集体运动及其对锂离子扩散行为的影响。

图4：不同温度下LYC的第一性原理分子动力学（AIMD）模拟。

图5：在Li3YCl6−xBrx中激活a-b平面内的二维锂离子扩散路径。

结论展望

本文的研究揭示了氯化物固态电解质Li3YCl6中超离子转变的机制，强调了阴离子集体运动在提升离子导电性中的重要性。这一发现不仅解释了实验结果与理论预测之间的差异，还为设计新型固态电解质提供了有效的策略。通过合理的材料设计，我们成功合成了Li3YClxBr6−x和Li3GdCl3Br3，分别实现了高达6.1mS cm−1和11 mS cm−1的室温导电率。这表明，通过调控材料结构和转变温度，可以显著改善离子导电性，为全固态锂离子电池的商业化应用铺平道路。此外，研究中使用的同步辐射X射线和中子散射技术，展示了先进表征手段在探索材料性质方面的重要性。未来，借助类似的理性设计策略，我们可以进一步开发具有更高性能的固态电解质，推动高能量密度和高安全性的下一代电池技术的发展。

本文原文来自Nature Chemistry