机器学习助力钙钛矿光电器件优化：从材料预测到器件设计

机器学习助力钙钛矿光电器件优化：从材料预测到器件设计

机器学习技术正为钙钛矿光电器件的优化带来革命性突破。从太阳能电池到发光二极管，机器学习不仅加速了材料筛选和性能预测，还揭示了影响器件稳定性和效率的关键因素。本文综述了机器学习在钙钛矿光电器件中的应用现状，并对其未来发展前景进行了展望。

背景介绍

金属卤化物钙钛矿材料因其卓越的光吸收系数、高载流子迁移率以及简便的合成工艺，已成为下一代光电器件的理想候选材料。目前，钙钛矿材料在太阳能电池、光电探测器、发光二极管和激光器等多个领域表现出巨大的应用潜力并取得了显著进展。这些进展不仅推动了光电材料的发展，也为未来器件的广泛应用奠定了基础。然而，钙钛矿光电器件的进一步发展仍面临材料稳定性和器件性能提升的挑战。传统的材料设计和制造方法多依赖于低效的试错方式，限制了器件性能的最优化与规模化应用。为突破这些瓶颈，机器学习技术的引入为钙钛矿材料的开发提供了全新工具。通过优化材料特性、减少实验资源消耗、加速钙钛矿材料的开发过程，机器学习技术在加速研究进展的同时，也显著提高了材料性能和器件稳定性。

南京工业大学先进材料研究院及柔性电子（未来技术）学院王建浦教授课题组综述探讨了机器学习在钙钛矿光电器件中的应用和发展。系统介绍了机器学习辅助钙钛矿光电器件制备的流程，并对该领域未来的发展前景和面临的挑战进行了深入展望。该综述指出，机器学习不仅在预测钙钛矿材料的带隙和光学特性方面取得了显著进展，还在提升器件的稳定性和性能优化方面发挥了关键作用，为钙钛矿材料的未来发展提供了强有力的技术支撑。该综述以“Machine Learning for Perovskite Optoelectronics: A Review”为题发表在Advanced Photonics 2024年第5期，智能光子学专题。

机器学习是什么？

在钙钛矿光电器件研究中，数据通常来源于实验测量和计算模拟。特征工程通过提取、选择和构建特征，将原始数据转换为机器学习算法可处理的格式。这个过程对于揭示材料间的潜在关系及其物理化学特性至关重要。模型选择则依据任务类型（如分类或回归）来确定最合适的机器学习模型，常用的模型包括随机森林（RF）、支持向量机（SVM）和神经网络。

机器学习算法通常分为监督学习、无监督学习和半监督学习（图1）。监督学习使用标记数据进行训练，主要用于分类或回归任务；无监督学习则用于从未标记数据中发现模式；半监督学习结合了标记和未标记数据，从而提升模型性能。这些算法为解决钙钛矿材料开发中的复杂问题提供了强有力的工具。

图1 机器学习辅助制备钙钛矿光电器件的流程图

钙钛矿光电器件中的机器学习

2.1 钙钛矿太阳能电池

钙钛矿太阳能电池（PSC）凭借其优异的光吸收能力、高效的电荷传输性能和低成本的制备工艺，已成为未来光伏技术中备受瞩目的一类材料。然而，PSC的稳定性和能量转换效率（PCE）仍然是制约其大规模应用的关键问题。通过引入机器学习，可以对PSC的各个组成部分进行系统性优化，包括器件结构、钙钛矿吸光层、电子和空穴传输层以及界面工程等。机器学习不仅能够加速材料筛选和性能预测，还能识别影响稳定性和效率的关键因素，从而为材料设计提供更精确的指导。

2.1.1 优化表面覆盖层

钙钛矿薄膜的降解直接影响器件寿命。为此，研究人员采用表面处理技术，通过形成低维覆盖层提高器件的稳定性。机器学习在钝化材料的预测与设计中发挥了重要作用。机器学习模型(图2a)用于选择有机覆盖层材料，并结合回归模型(图2b)和SHAP分析(图2c)，成功筛选出有效的有机卤化物材料，大幅提升了钙钛矿器件的寿命和稳定性。

图2 机器学习用于优化钙钛矿太阳能电池表面覆盖层

2.1.2 降解原理

机器学习回归模型可用于研究影响PSC效率和稳定性的关键因素(图3)。通过特征工程保留带隙、晶粒尺寸、界面粗糙度、陷阱密度和荧光寿命作为模型输入，发掘上述因素与光电转换效率、稳定性之间的关联。研究发现，支持向量回归模型表现最佳，结果显示带隙对效率影响最大，界面粗糙度和晶粒尺寸主要影响其稳定性。

图3 机器学习分析PSC器件性能的影响因素

2.1.3 优化电子传输层

高效的电子传输层（ETL）需要与钙钛矿层能级匹配，并具备高电子迁移率，以确保有效的电子注入和提取，减少界面缺陷态密度，防止不利的界面复合。基于分类和回归的机器学习方法可用于分析、筛选适合的ETL材料。模型从数百篇已发表论文中的中提取数据点，筛选出TiO2和SnO2作为常见的高效ETL材料，并利用随机森林模型和遗传算法预测掺杂ETL的潜在改进效果（图4）

图4 机器学习用于筛选高性能电子传输层

2.1.4 优化无铅钙钛矿

为响应环保需求，研究人员利用机器学习技术对锡（Sn）基PSC的器件结构进行了优化。通过结合深度神经网络算法(图5)和数据增强技术，成功筛选出最优器件结构，使Sn基PSC的PCE得到显著提升，表明机器学习在无铅PSC开发中具有较大潜力。

图5 机器学习在Sn基PSC器件设计

2.1.5 气沉积钙钛矿

虽然溶液法的PSC在实验室实现了优异的性能，但其大规模生产仍面临挑战。通过机器学习优化气相沉积工艺，确定钙钛矿太阳能电池的最佳气相沉积条件(图6)，有助于推动其在大规模生产中的应用。

图6 机器学习在气相沉积PSC应用研究

2.2 钙钛矿发光二极管

机器学习在钙钛矿LED领域也得到了初步探索，LED性能提升的关键在于高质量的钙钛矿活性层。目前，改善薄膜质量常用的方法是添加剂工程，即在钙钛矿前驱体溶液中引入添加剂分子，这些分子通过调控钙钛矿晶体生长来提升薄膜质量。传统的试错法选择添加剂效率低下，且现有的钙钛矿LED添加剂数据库规模有限。为此，研究人员开发了增强分子信息模型，将定性和定量描述符有机结合，提高了添加剂分子的预测准确性（图7）。此外，LED的稳定性测量耗时长，传统的指数拟合方法无法准确预测其半衰期。为解决这一问题，研究人员构建了基于集成学习的模型，通过短期测试数据有效预测LED的长时稳定性（图8）。

图7 传统方法与机器学习辅助添加剂筛选对比
图8 通过机器学习模型进行LED寿命预测

总结与展望

机器学习在钙钛矿领域的应用经历了从材料预测到光电器件优化的转变，包括器件设计、结晶调控、稳定性分析和制造工艺。如今，该领域研究更加聚焦于采用可解释性模型来分析钙钛矿材料及其光电器件性能的影响因素，为实现高性能钙钛矿光电器件提供有力支持。此外，在钙钛矿太阳能电池和发光二极管领域，机器学习的应用侧重点存在显著差异，这主要是由于这两类光电器件优化的核心目标和挑战不同。虽然机器学习在钙钛矿太阳能电池与发光二极管中的应用已取得显著成果，但是仍然面临实验数据不足、实验与生产环境差异等挑战。未来，需进一步推动实验数据的开源，并加强机器学习模型的可解释性，以更好地指导钙钛矿光电器件的研发与优化。