基于拉曼光谱的石墨烯热性能测量新方法
基于拉曼光谱的石墨烯热性能测量新方法
石墨烯作为一种具有优异电学和热学性能的二维材料,在电子器件、热管理等领域展现出巨大的应用潜力。然而,由于其原子级厚度和复杂的界面相互作用,准确测量石墨烯的热性能仍然是一个挑战。近日,来自中国科学院物理研究所的研究团队开发了一种基于拉曼光谱的原位两步测温方法,成功实现了对石墨烯/SiO2界面热导以及石墨烯面内热导率的同时测量。
实验方法
第一步:焦耳加热实验
研究团队首先通过焦耳加热实验来测量石墨烯与SiO2衬底之间的界面热导。在实验中,研究人员在石墨烯两端焊接银电极,并通入直流电进行加热。通过分析热量传递过程,发现热量主要沿着面外方向流向SiO2层。通过拉曼光谱测量石墨烯和SiO2的温度差,可以计算出界面热阻。
图1. (a) graphene/SiO2界面的原位两步拉曼热表征示意图。(b)graphene和Si的拉曼光谱(SiO2的拉曼信号太弱,几乎检测不到)。(c)焦耳加热过程的热量传递。
第二步:激光加热实验
为了测量石墨烯的面内热导率,研究团队采用激光加热实验。在实验中,激光作为局部热源照射在石墨烯上,通过分析热量在石墨烯面内的传导过程,可以计算出石墨烯的面内热导率。由于SiO2层的厚度非常小且透光系数高,可以忽略其对激光的影响。
温度系数标定
拉曼测温法假设在很小的温度范围内拉曼位移与温度呈线性关系。研究团队对每个样品都进行了温度系数的标定。结果显示,石墨烯和硅的温度系数分别为-0.031±0.005 cm-1/K和-0.026 cm-1/K。
图2. (a) 在不同温度下,硅的拉曼峰和石墨烯的G峰用高斯函数拟合。(b) 石墨烯和硅的温度与拉曼位移的线性关系。
结果分析
界面热导分析
通过焦耳加热实验,研究团队计算出石墨烯/SiO2界面的热阻为2.94 (+0.9/-1.44)×10-3 m2K/W,对应的界面热导为340 (+327/-80) W/m2K。这一结果虽然低于一些报道的三明治结构石墨烯界面热导,但与其他无约束石墨烯界面结构的结果一致。研究团队认为,石墨烯与SiO2之间较大的热膨胀系数差异导致界面失配,是界面热导较低的主要原因。
图3. 测量结果及石墨烯和硅的焦耳加热功率与拉曼位移的线性拟合。斜率用于计算界面导热系数。(b) 石墨烯层与SiO2层无约束接触示意图。在焦耳加热过程中,石墨烯层和SiO2层存在热应力,石墨烯和SiO2之间的热膨胀系数不同会导致界面失配。
面内热导率测量
通过激光加热实验,研究团队计算出石墨烯的面内热导率为179 (+111/-86) W/mK。这一结果与之前报道的支撑石墨烯热导率值相吻合。研究团队发现,声子在石墨烯/SiO2界面的散射和泄漏是抑制石墨烯面内热导率的主要原因。
图4. (a) 激光透过不同层石墨烯界面的示意图。(b) 激光局部加热下的温度梯度示意图。激光聚焦在石墨烯层上,作为局部热源。一部分热量沿着石墨烯层传导,然后从加热点向下到衬底,另一部分热量直接通过界面向下到衬底。
图5. 激光加热实验结果及石墨烯和硅的拉曼位移与激光加热功率的线性拟合。
图6. 石墨烯吸收激光功率与温升之比与理论热导率的关系。
结论
这项研究开发了一种基于拉曼测温的原位两步法,成功实现了对石墨烯/SiO2界面热导以及石墨烯面内热导率的同时测量。这种新颖的测量方法为二维材料的热输运研究提供了新的思路,对于理解石墨烯等二维材料的热管理特性具有重要意义。
文献信息:
W. Zhao et al. / Applied Thermal Engineering 113 (2017) 481–489