新发Nature子刊!铜单原子催化剂用于CH4选择性光氧化制HCHO
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新发Nature子刊!铜单原子催化剂用于CH4选择性光氧化制HCHO
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甲烷(CH4)与氧气(O2)直接光催化转化为增值C1含氧化合物引起了人们极大的兴趣,但这在实现高选择性产物形成方面提出了重大挑战。
2024年10月21日,阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites》的研究论文。
在这项研究中,研究人员基于金属有机框架,开发了构建具有明确配位微环境的铜单原子催化剂(UION-Cu(OH))的一般策略,用于CH4选择性光氧化制HCHO。
研究人员认为,O2在单铜位点的定向活化打破了原始平衡,使自由基形成的平衡几乎完全向•OOH倾斜。同步生成的•OOH和•CH3自由基快速结合形成HCHO,同时抑制竞争反应,从而实现超高选择性HCHO生成(接近100%)。时间产率为2.75 mmol gcat-1 h-1。这项工作凸显了合理设计反应位点以操纵反应路径和实现选择性CH4光氧化的潜力,并可以指导高性能单原子催化剂的进一步设计以满足未来的需求。
本文原文来自搜狐
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