特拉华大学最新研究：高度定向不连续纤维增强复合材料成形过程中的微观结构演变

特拉华大学最新研究：高度定向不连续纤维增强复合材料成形过程中的微观结构演变

高度定向不连续纤维（aligned discontinuous fiber，ADF）增强聚合物复合材料因其优异的性能和可成型性，在航空航天、汽车等领域具有广阔的应用前景。近日，美国特拉华大学复合材料中心的研究团队在《Composites Science and Technology》期刊上发表了一篇关于ADF复合材料成型过程中的微观结构演变及其对纵向延伸粘度影响的研究成果。该研究通过实验和理论分析，揭示了ADF复合材料在纵向延伸成型过程中的微观结构演变机制，并建立了考虑纤维间距变异性和纤维重叠长度变化的微观力学模型，为ADF复合材料的成型工艺优化和性能预测提供了理论基础。

一、引言

高度定向不连续纤维（aligned discontinuous fiber，ADF）增强聚合物复合材料因其优异的性能和可成型性，在航空航天、汽车等领域具有广阔的应用前景。这类材料在熔融状态下具有良好的延展性，使其能够在成型过程中进行变形，从而实现复杂的形状和结构设计。目前，ADF复合材料的成型工艺主要依赖于经验，缺乏准确的理论预测模型。现有的微观力学模型主要考虑了基体粘度、纤维长径比和纤维体积分数等因素，但无法完全描述ADF复合材料成型过程中的应变软化行为。

近日，国际知名期刊《Composites Science and Technology》发表了一篇美国特拉华大学复合材料中心的研究团队在高度定向不连续纤维复合材料成型过程中的微观结构演变及其对纵向延伸粘度的影响方面的研究成果。该研究通过实验和理论分析，揭示了ADF复合材料在纵向延伸成型过程中的微观结构演变机制，并建立了考虑纤维间距变异性和纤维重叠长度变化的微观力学模型，为ADF复合材料的成型工艺优化和性能预测提供了理论基础。论文标题为“Microstructural evolution of highly aligned discontinuous fiber composites during longitudinal extension in forming”。

二、问题描述

文章阐述了复合材料在形成过程中，当树脂作为粘弹性流体时，其应力响应的情况。在这种情况下，只考虑粘性项来研究稳态真实应变率。定义了一个微观单胞力学模型，将纤维视为嵌入到圆柱形管中的圆柱形纤维，且纤维之间完美错位。树脂无孔隙，并且固体表面之间的空间被流体所填充。变形时的载荷响应主要由树脂中的剪切应力支配，该应力使相邻纤维在相对位移时耦合。过程中忽略了空化、回流至纤维端间隙、表面张力、界面滑移及库仑摩擦等物理机制的影响。

图 1. (a) ADF 微观结构。(b) 间距均匀的同心晶胞剪切模型，纤维重叠长度减小，纵向变形。(c) 单根纤维周围的纤维间距变化。(d) 考虑间距变化的等效同心晶胞模型。

图 2. (a) 重叠处纤维剪切长度随变形而减少。(b) 重叠长度面积增加时纤维剪切。

三、实验

1.材料

文章描述了用于研究的ADF复合材料，称为TuFF，其通过湿法铺放工艺来实现纤维定向，以实现高纤维体积分数和高质量的纤维排列。复合材料由3mm长的IM7碳纤维和Ultem 1000 PEI聚合物基体制成，纤维层数堆叠成[0]6铺层结构，并通过真空袋和压力固化工艺进行固化。并使用光学显微镜测量了纤维长度分布、纤维排列度和干纤维层的压实响应，验证了ADF复合材料的微观结构质量。此外，还展示了ADF复合材料横截面的微观图像，包括0度方向和90度方向，直观地展示了纤维的排列情况。

图 3. 初始微观结构质量评估（a）纤维长度分布（b）纤维取向分布（c）干纤维层压响应 [21]。全固结（初始孔隙率可忽略）[0]6 层压板的材料横截面（全层压板厚度）和子截面显示在（d）0 度方向和（e）90 度方向。

2.方法

（1）流变学实验：

材料测试：使用旋转流变仪测量Ultem 1000 PEI聚合物基体在330°C下的粘度，使用万能试验机在330°C和0.001 s-1的真应变率下拉伸ADF样品，通过视频引伸计测量样品的纵向应变，并记录拉伸过程中的力-应变曲线。

（2）微观结构分析：

使用热力学分析仪研究固结ADF样品在加热过程中的脱层行为，通过测量样品厚度的变化，确定初始孔隙率和脱层后的纤维体积分数。使用X射线断层扫描仪扫描拉伸后的ADF样品，重建样品的三维结构，并分析样品内部的孔隙分布和纤维排列情况。最后使用光学显微镜观察拉伸前后ADF样品的横截面，通过图像分析软件测量样品的孔隙率、纤维体积分数和纤维间距的变化。

四、结果与讨论

实验观察到，当样品温度升高超过玻璃化转变温度时，由于纤维应力的松弛，样品厚度增加了53%，并最终稳定在大约50%的厚度应变。

图 4. 在 TMA 中加热且没有压实压力的固结层压板会分解至厚度增加 50%。

使用万能试验机在恒定温度和真实应变率条件下拉伸样品1至6，记录了每个样品的力-应变曲线。力在低应变时达到峰值，随后随着应变的增加表现出应变软化行为。

图 5. (a) 样品 1-6 在伸长后的样子。(b) 力的响应显示出软化。

利用X射线微型计算机断层扫描技术对样品的全宽标尺部分进行了扫描和重建，分析了孔隙结构和样品尺寸变化。发现随着纵向应变的增加，样品体积增加，这主要是由于孔隙率的增加。

图 6. 样品 1-6 的全规格截面的 X 射线微 CT，(a) 样品上叠加了 X 射线透射图。(b) 全规格截面体积渲染，纤维和树脂以半透明灰度显示，孔隙度以红色显示。(c) 子截面显示孔隙度的分布。(d) 报告显示样品尺寸变化表明 (e) 体积增加，这对应于孔隙度的增加。

通过高分辨率光学显微照片评估了局部纤维间距的变化，这些变化影响了微观力学模型中的剪切放大因子。使用移动窗口方法对抛光截面的显微照片进行了图像分析，以评估局部纤维体积分数的变化。

图 7. (a) 使用移动窗口分析局部纤维体积分数的最佳显微照片。(b) 叠加在样品显微照片上的局部纤维体积分数。(c–d) 纤维体积分数分布演变。

五、小结

该研究揭示了ADF复合材料在纵向延伸成型过程中的微观结构演变机制，并建立了考虑纤维间距变异性和纤维重叠长度变化的微观力学模型。该模型能够更准确地预测材料的纵向延伸粘度和应变软化行为，为ADF复合材料的成型工艺优化和性能预测提供了理论基础。

原始文献：
Cender, T. A., Simacek, P., Gillespie, J. W. Jr., & Advani, S. G. (2024). Microstructural evolution of highly aligned discontinuous fiber composites during longitudinal extension in forming. Composites Science and Technology, 254, 110649.

原文链接：
https:///10.1016/j.compscitech.2024.110649