基于第一性原理设计光催化二维材料的缺陷工程

基于第一性原理设计光催化二维材料的缺陷工程

引用

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https://paper.sciencenet.cn/htmlpaper/2024/12/202412131785973125445.shtm

光催化作为一种替代能源技术，对于应对全球能源危机具有重要意义。二维材料在光催化领域展现出巨大潜力，其独特的结构特性使其成为研究热点。通过缺陷工程调控二维材料的性能，可以显著提升光催化效率。本文综述了基于第一性原理的缺陷工程研究，重点探讨了缺陷类型、电子结构和光学性能、理论描述符以及机器学习在光催化材料设计中的应用。

一、二维材料缺陷

二维材料在光催化中的应用主要分为三类：二维金属氧化物、金属硫族化合物和无金属光催化剂。在材料制备过程中，常产生点缺陷、线缺陷和面缺陷等结构缺陷，这些缺陷对二维材料的光催化性能有显著影响。

• 点缺陷：能够调节材料的电子结构，提升活性位点数量，增强光催化效率。
• 线缺陷：可以改变材料的化学性质，同时保持结构完整性。
• 面缺陷：通过促进光生载流子的分离和迁移，进一步提升光催化性能。

图1. 二维材料缺陷

二、缺陷工程在二维光催化材料中的描述符

利用缺陷工程设计高性能二维光催化材料的关键在于稳定性、电子结构、光学性能和催化活性。具体描述符包括：

• 稳定性：通过形成能和腐蚀性评估材料稳定性。
• 电子结构：带隙和带边位置决定是否满足光催化反应需求。
• 光学性能：光学带隙和激子结合能影响光吸收效率。
• 催化活性：通过带心、吸附能等描述符衡量催化活性。

三、机器学习加速光催化二维材料的设计

机器学习（ML）在二维光催化材料设计中展现出巨大潜力：

• 降低计算成本：ML可以快速筛选材料特性，如缺陷形成能，减少对完整采样的需求。
• 提高预测精度：ML模型能够处理复杂缺陷系统，接近传统方法但计算效率更高。
• 面临的挑战：数据质量和模型解释性等问题仍需克服。

四、展望

本文强调了缺陷工程在提升二维材料光催化应用（特别是分解水）中的潜力。通过计算设计的关键描述符，包括稳定性、能带间隙和催化性质，并结合机器学习技术进行高效材料筛选。未来的研究方向包括：

• 理论预测与实验数据的结合
• 创建可解释的机器学习模型
• 开发二维缺陷结构数据库

这些方法不仅适用于分解水反应，同样适用于其他反应，如CO2还原和氮固定。将第一性原理方法与多尺度模拟相结合，为大型系统和复杂反应动力学提供了新的研究视角。

通讯作者简介

欧鹏飞博士于2024年8月加入新加坡国立大学 (NUS) 化学系，担任校长青年教授。他在计算电化学和数据驱动催化材料研究领域具有丰富经验，作为第一作者和通讯作者在多个顶级学术期刊发表论文80余篇，被引用4000余次，H因子为35。他的研究重点包括催化机理研究、动态结构与性能关系探究以及机器学习算法和数据库开发。