福建物构所韩丽丽研究员团队在尿素电化学合成领域取得重要突破
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福建物构所韩丽丽研究员团队在尿素电化学合成领域取得重要突破
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中国科学院
1.
http://www.shb.cas.cn/kydt2024/kjjz2024/202503/t20250311_7551507.html
尿素是全球农业生产的核心氮肥,其传统合成工艺能耗巨大且碳排放严重。近年来,基于可再生能源驱动的电化学C–N偶联技术备受关注,该方法利用CO2和NO3–为原料直接合成尿素,兼具碳氮循环协同调控与绿色合成的双重优势。
近日,中国科学院福建物质结构研究所韩丽丽研究员团队在《Advanced Materials》期刊发表了题为“Electrosynthesis of Urea on High-Density Ga-Y Dual-Atom Catalyst via Cross-Tuning”的研究论文。该研究创新性地提出“双原子协同催化”策略,高密度Ga-Y双原子催化剂(Ga/Y-CNP,氮磷共掺杂碳基负载的Ga-Y双原子催化剂),其负载量高达14.1 wt.%。研究发现,该催化剂在-1.4 V vs RHE下可实现尿素产率41.9 mmol h⁻¹ g⁻¹,法拉第效率22.1%,显著优于现有非贵金属催化体系。原位光谱与理论计算揭示,Ga-Y位点通过动态电子相互作用优化电子态,加速CO₂在Ga位点转化为*CO,并促进NO₃⁻在Y位点还原为*NH₂OH,随后*CO与*NH₂OH在相邻Ga-Y双活性位点上自发偶联,实现高选择性的尿素合成。这种“双活性位点交叉调控”机制突破了单原子催化剂的局限性,为电化学合成高附加值氮化合物提供了全新范式。该研究突破了传统催化剂在C–N偶联反应中的瓶颈,为可持续尿素电合成提供了新策略,并为发展高效、多功能的双原子催化剂体系奠定了基础。
耦合CO2和NO3–电合成尿素
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