Angew：AI+DFT计算+实验验证，高效筛选OER催化剂
Angew：AI+DFT计算+实验验证，高效筛选OER催化剂
在清洁能源领域，析氧反应（OER）催化剂的开发是电解水制氢等技术的关键。近日，中国海洋大学和浙江大学的研究团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表重要研究成果，提出了一种基于AI和DFT计算的新型活性描述符，为高效OER催化剂的设计提供了新思路。
在金属有机骨架（MOF）催化剂的合理设计中，开发易于访问和解释的描述符是关键但具有挑战性的。本研究提出了一种直观且物理可解释的活性描述符，用于析氧反应（OER）的催化剂设计。
通过人工智能（AI）数据挖掘中的子群发现（SGD）方法，从双金属Ni基金属-有机骨架（MOFs）的数据集中提取出d带中心、Ni的eg态缺失电子数、取代过渡金属原子的电离能和eg态电子数，这些特征被揭示为优异OER催化剂的关键因素。
通过AI分析含有3-5d过渡金属和13种有机连接体的MOFs数据集得到描述符，有助于在分子轨道层面深入理解结构-活性关系。该描述符已在11种基于镍的MOFs上进行了实验验证。结合SGD、物理洞察和实验验证，本工作提供了一种高效筛选基于MOF的OER催化剂的方法，同时为催化机制提供了全面的理解。
图1：不同掺杂剂和连接体的Ni-TM-MOFs的计算过电位（η），以及OER过程中关键中间体（OH, O*, OOH*）的结合能。*
图3：低温条件下双金属Ni基MOFs的合成方案。
总结展望
本研究成功地通过结合人工智能数据挖掘子群发现方法和密度泛函理论（DFT）计算，构建了一种简单且可解释的物理描述符，用于理解和预测金属-有机骨架（MOFs）在OER中的催化活性。研究不仅为高效MOF基催化剂的合理设计提供了指导，还提供了对MOFs催化OER的物理因素的全面物理洞察。
特别是，研究中发现的Ni3Fe1-MOF展现出超低的过电位和显著的长期稳定性，证明了数据驱动研究工作流程在阐明催化机制方面的潜力，并为系统催化剂设计提供了重要价值。
文献信息
标题：Interpretable Data-Driven Descriptors for Establishing the Structure-Activity Relationship of Metal-Organic Frameworks Toward Oxygen Evolution Reaction
期刊：Angewandte Chemie International Edition
DOI：10.1002/anie.202409449