给“多肉”浇水，登上Science之后，操控液体，再发Nature大子刊！
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近日，香港大学、香港理工大学和山东大学联合研究团队在多肉植物若绿（Crassula muscosa）身上取得了重要发现——液体可以在其茎上沿正反两个方向中任一方向实现定向流动。该研究成果以“Selective directional liquid transport on shoot surfaces of Crassula muscosa”为题，发表在顶级科学期刊Science上。香港理工大学王立秋讲席教授、香港大学尹晓波教授和山东大学李加乾研究员为论文的通讯作者。
今天，香港理工大学王立秋讲席教授课题组联合电子科技大学（深圳）高等研究院杨军教授和西安交通大学黄占东特聘研究员的研究成果再次登上《Nature Chemical Engineering》，下面，就让小编带大家一起拜读一下这篇最新研究成果。
连接三维多面体框架，用于编程液体
人类文明在很大程度上依赖于精确处理液体的能力。液体捕获和释放之间的切换在各种液体的处理中起着基础作用，这些应用需要对液体进行可逆、空间和时间精确、体积精确和可编程的控制，而与所使用的固体工具和处理液体的细节无关。然而，当前的流体技术并不能完全满足这些要求。
在这里，香港理工大学王立秋讲席教授联合电子科技大学（深圳）高等研究院杨军教授和西安交通大学黄占东特聘研究员提出了连接的多面体框架（CPFs），通过定制框架之间的液体连续性来控制各个框架的液体捕获或释放，以及一个易于本地、动态和可逆切换的整体网络，有效地解决这一挑战。每个框架捕获或释放液体，与其基础材料、结构和处理的液体无关。连接的多面体框架是一种多功能工具，可实现许多重要功能，包括液体的三维 (3D) 可编程图案、多种材料浓度的 3D 时空控制、3D 液体阵列的封装和多种液体的大规模操纵，从而显着提高推动许多领域的发展，包括界面科学和软材料。相关成果以“Connected three-dimensional polyhedral frames for programmable liquid processing”为题发表在《Nature Chemical Engineering》上，第一作者为Yiyuan Zhang。
设计CPF
CPF 对液体有可润湿性（图 1a、b），当从液体中提起时，如果框架尺寸在毛细管长度内，毛细力会克服重力捕获液体。单杆连接的框架会捕获并保留液体（图 1c），而双杆连接的框架则会释放液体（图 1d）。这种现象可以扩展到 CPF 的 3D 阵列（图 1e、f），单杆连接上方的框架充当捕获器，双杆连接上方的框架充当释放器。通过设计可操纵液体，可以从水溶液扩展到生物相关流体、水凝胶、有机溶剂、聚合物溶液和硅油。用不同材料打印的 CPF，包括不锈钢、PLA 和 PU，均显示出相应液体的捕获和释放，展示了 CPF 的多功能性。
图1：CPF
CPF捕获和释放机制
作者研究了CPF捕获液体的机制：当从液体中升起时，亲液框架提供毛细管驱动力来捕获液体，单杆仅充当机械连接而不提供液体排放通道。以立方PF为例（图2a），当CPF慢慢从液体中升起时，双杆连接之间形成液膜，将框架中的液体与下方液体连接。当液体上升到临界高度时，重力主导液体排出。液体高度 (h) 的演变如图2c所示，h在最大高度 (hmax) 和最小高度 (hmin) 之间周期性变化。通过模拟，发现当非均匀毛细管从液体中提起时，h首先逐渐增加到hmax，然后突然减小，这对应于CPF中液体高度的周期性变化（图2b1-b4）。分析临界状态下的静平衡（图2d、e）可以获得hmax，此时液体压力等于流体静力学和拉普拉斯方程给出的值（图2f）。CPF作为捕获器和释放器的机制通过赝势两相晶格玻尔兹曼模型得到证实。最后，作者研究了发布过程的三个阶段，第一阶段从开始到h = hmax，液体逐渐向内收缩并向下排出（图2j）。第二阶段是指液体破裂并迅速下降的时刻。第三阶段是最后的释放过程，直到双杆连接之间的液膜破裂。
图2：CPF捕获-释放液体的工作机制
可编程 3D 液体图案化和应用
液体的可编程3D图案对于生物和化学过程的3D时空控制非常重要，但对当前流体设备具有挑战性。作者通过可切换的捕获和释放CPF克服这一限制，实现了液体的可编程3D图案化（图3a、b）。双杆连接上方的释放器表示为“0”，单杆连接上方的捕获器表示为“1”，通过设计框架连接可对液体图案进行编程（图3c）。这一原理可用于2D和3D液体图案化，例如制备了“U”、“W”和“O”的二维字母图案（图3c），以及沙漏状和其他3D液体图案（图3d、e）。通过界面反应，还实现了二元液体的可编程3D图案化，如交替分布的红色和蓝色像素（图3g）。此外，作者展示了这种技术在多材料浓度分布的3D时空控制中的应用（图3h、i），并通过改变界面凝胶时间调节药物释放速率（图3j）。这种方法为制造多材料组成的复杂多功能结构提供了简便途径。
图 3：可编程 3D 液体图案
界面过程中的应用
可切换的液体捕获和释放（图4a）实现了多功能界面处理平台。通过CPF阵列将反应液分散成3D液体阵列，增加了界面面积，且可完全回收分散液以便浓缩、纯化和检测。该平台适用于气-液和液-液界面过程，且通过CPF进行的液-液界面处理显示出较高的释放效率（图4b、4c）。此外，CPF还可用于生物材料的封装，例如通过界面凝胶化封装醋杆菌（图4d、4e）。在气液界面过程中，CPF可用于蒸发加湿器和二氧化碳捕获，表现出高效能和节能优势（图4f、4g）。例如，CPF型加湿器具有更高的储水能力和加湿效率，而二氧化碳捕获实验显示出更高的捕获效率和再利用潜力。该平台还适用于其他气液界面过程，如有害气体吸收和环境监测。
图 4：界面过程中的应用
小结
总之，本文展示了通过CPF的可编程、可切换液体捕获和释放机制，只需微小的框架连接变化即可实现3D液体操作，包括可逆捕获和释放、可编程3D图案化和大规模3D多液体操作。CPF提供了多功能流体平台，捕获液体可作为多种目标材料的载体，且液体界面能增强界面过程。改变框架材料或表面化学可实现独特应用，如生物相容性材料用于生物应用，“智能”材料响应外部刺激编码仿生功能，表面改性实现3D气液混合图案化（图4）。集成不同几何形状的框架可模仿组织或器官的多组分结构，框架尺寸从毫米到米级扩展，以满足不同应用需求。CPF兼容多种化学品和生物材料（如水溶液、生物液体、水凝胶、有机溶剂、聚合物溶液、硅油），可应用于细胞生物学、组织工程、药物筛选、化学反应和多材料集成。结合不同界面反应，CPF上可创建各种膜结构，用于控释药物、人造细胞膜和生物材料封装，推动3D流体操纵、界面过程和生物技术创新。